La méthodologie DFT discutée pour l’interprétation du mécanisme de réaction
Des chercheurs du laboratoire i-CLeHS (Chimie ParisTech-PSL /CNRS), en collaboration avec l’Université du Minnesota, l’Université de Naples, la Texas Christian University et la Gaussian Inc., ont mis en exergue les limites de la méthodologie de l’approche computationnelle pour interpréter le mécanisme de réaction complexe de la cycloaddition ambimodale.
Dans cet article, qui s’inscrit dans la recherche méthodologique menée par l’équipe Theoretical and Computational Chemistry Team (TCM) du laboratoire i-CLeHS (Chimie ParisTech-PSL /CNRS), dans le domaine de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), c’est à dire l’approche computationnelle la plus utilisée en chimie quantique, les chercheurs de l’équipe TCM étudient une réaction très complexe, une cycloaddition ambimodale caractérisée par une grande variété d’intermédiaires réactionnels. Ils se demandent si la DFT peut fournir une description précise de cette réaction complexe et multiforme.
Leurs résultats montrent notamment que de nombreux modèles DFT conduisent, non seulement à des erreurs significatives dans les énergies des intermédiaires réactionnels, mais diffèrent également les uns des autres lorsqu’il s’agit d’identifier le mécanisme réactionnel. En d’autres termes, ce travail unique de recherche montre que l’interprétation chimique du mécanisme de réaction peut être affecté par le choix de l’approche DFT.
